Papadopoulos, coronel desde 1960, foi o cabeça dos revoltosos que efetuaram, em 1967, um golpe militar com o qual pretendiam evitar o triunfo eleitoral das esquerdas lideradas por Georgios Papandreu. Depois da tentativa fracassada de contragolpe, perpetrada pelo rei Constantino II no mesmo ano, Papadopoulos, a essa altura primeiro-ministro e ministro da Defesa do "governo revolucionário", instaurou um regime ditatorial que foi consolidado num referendo realizado em 1973. A monarquia foi abolida e proclamada a República. Não obstante, poucos meses depois, foi afastado do poder por um golpe militar. Em 1974, assistiu ao fim da ditadura; em 1975, foi condenado à morte – pena comutada, um ano depois, para prisão perpétua.